Наброски выполнены Милтом Кахлом, опиравшимся на эскизы Билла Пита и Кена Андерсона. Именно он нарисовал героев такими, какими мы увидели их в мультфильме. Балу нарисовали Фрэнк Томас и Олли Джонстон.
Прототипом Маугли послужил Брюс Райтерман, сын аниматора Вольфганга Райтермана. Он повторил некоторые его движения, а также озвучил. Анимацией Маугли занимались несколько аниматоров, но каждый из них рисовал мальчугана немного по-разному. Милт Кахл утвердил его окончательный внешний вид. Большинство сцен с участием Маугли анимировали Фрэнк Томас и Олли Джонстон.
Мультфильм "Книга Джунглей" стал в каком-то смысле трагичным для студии Дисней, так как ее основатель не дожил до премьеры. Великий сценарист и художник Билл Пит, работавший на многих диснеевских картинах, покинул студию. То же сделал и аниматор Уолт Перегой, занимавшийся дизайном персонажей в "101 далматинце" и "Мече в камне" и ушедший на студию Hanna-Barbera.